レーザーアブレーション法で作製したSiクラスターを,四重極質量分離器を用いて単一サイズに制御し,同時堆積した不活性分子マトリクス中に埋め込んで,表面をAgでコートしたサファイアプリズム基板上に堆積した。表面プラズモンーポラリトンラマン分光法で得た,各サイズのSiクラスターからの振動モードを,分子軌道計算の結果と比較し構造解析を行った。その結果,Si4は同一平面上の菱形,Si6は圧縮された八面体,Si7は上下をキャップされた正五角形であることが確認された。さらに,構造が既知であるSiクラスターを出発材料とする凝集過程を観察し,非晶質Siに関する知見を得た。